羅加嚴《ESM》無團聚複合固體電解質和增強正極-電解質界面動力學

圖文簡介

聚合物複合電解質因其良好的安全性和柔韌性而受到越來越多的關注,而較差的有機/無機相間相容性不可避免地導致陶瓷顆粒嚴重團聚,嚴重阻礙鋰離子在大體積電解質中的傳輸,尤其是對於“陶瓷中聚合物 ” (PIC) 系統具有超高陶瓷含量。在此,將硅烷偶聯劑3-異氰酸丙基三乙氧基硅烷 (IPTS) 引入PIC 電解液中,在有機/無機界面處建立橋模型。通過耦合反應,有機/無機組分之間傳統的弱物理接觸已成功轉化爲更強的化學相互作用,導致均勻的陶瓷分散,增強的Li離子電導率(室溫下爲0.6 mS/cm)和遷移數(0.87),電化學變寬窗口(5.2 V vs. Li + /Li)。此外,原位建橋模型還可以應用於各種陰極。值得注意的是,IPTS 改性的 LiCoO2(SLCO)和 LiNi 0.8 Co 0.15 Al 0.05 O 2 (SNCA) 提供了均勻的形態和增強的 Li離子表觀 擴散係數。在這種情況下,全固態對稱電池和全電池在寬工作溫度下都表現出延長的循環壽命。這項工作提供了一種通用策略來優化複合電解質和正極界面周圍長期被忽視的棘手問題,也啓發了其他複合系統克服其固有的不相容性。

(a) NPIC 電解質中聚集的無機顆粒的示意圖並阻止了 Li +遷移。(b) IPTS、LLZTO 和 PVDF-HFP 之間的化學反應。(c) SPIC 和 IPTS 的 FTIR 光譜。SPIC 電解質的 (d) O 1s 和 (e) Si 2p 的XPS光譜。(f) SPIC 和 NPIC 電解質的結合能。(g) SPIC結構和NPIC結構的CDD計算。(h) Li +通過 SPIC 電解質遷移的示意圖,其中紅色圓圈代表 IPTS 帶來的耦合效應。

圖 2。(a) SPIC 電解液的 SEM 圖像、(b) 光學顯微鏡圖像和 (c) AFM 圖像。(d) NPIC 電解液的 SEM 圖像、(e) 光學顯微鏡圖像和 (f) AFM 圖像。(g) SPIC 電解質、LLZTO 粉末和 PVDF-HFP 膜的XRD譜。(h) SPIC 電解質和 PVDF-HFP 膜的TGA曲線。(i) 火焰測試前後 SPIC 膜的數碼照片。

(a) SPIC 電解質在不同溫度下的離子電導率。(b) SPIC 電解液的計時電流法測試。插圖對應於直流極化前後的交流阻抗譜。(c) SPIC電解液、NPIC電解液和PVDF-HFP膜在室溫下的LSV曲線。(d) 使用 SPIC 電解液的 Li|Cu 電池中鋰電鍍/剝離的循環伏安圖。(e) 使用 SPIC 電解質的 Li|Cu 電池的庫侖效率測試。(f) 連續鍍鋰的電壓曲線以驗證 Sand 的時間。(g) 最近關於CPE的報告中轉移數和離子電導率的比較。

(a) Li +在正極中遷移的示意圖,其中紅色圓圈代表IPTS帶來的耦合效應。(b) SLCO 陰極和 (c) LCO 陰極的表面 SEM 圖像。(d) 峰值電流作爲 SLCO 和 LCO 陰極掃描速率平方根的函數。(e) SLCO 陰極和 (f) LCO 陰極的 TEM 圖像。(g) LCO正極的恆電流充電/放電曲線。(h) Li|SPIC|LCO (i) Li|SPIC|SLCO 全電池在不同電壓節點的 EIS 曲線。(j)不同電壓節點下全電池與 SLCO 和 LCO 陰極的 R ct比較。

(a) Li|SPIC|SLCO 電池、Li|SPIC|LCO 電池和 Li|NPIC|LCO 電池在 25 °C 下的恆電流循環性能,(b) Li|SPIC|SLCO 電池、Li|SPIC|LCO 電池和 Li |NPIC|LCO 電池,60 °C,(c) Li|SPIC|SNCA 電池,Li|SPIC|NCA 電池和 Li|NPIC|NCA 電池,-20 °C,(d) Li|SPIC|SLNMO 電池和 Li |SPIC|LNMO 細胞在 25 °C。(e) Li|SPIC|SLCO 軟包電池在 25 °C 時的電壓-容量曲線。(f) 軟包電池在 180° 彎曲或被切割後顯示穩定工作的插圖。(g) 最近關於 PVDF/LLZTO 基CPE的報告中的電化學性能比較。

論文信息

論文題目:Agglomeration-free composite solid electrolyte and enhanced cathode-electrolyte interphase kinetics for all-solid-state lithium metal batteries

通訊作者:ZhenglinHu, 羅加嚴

通訊單位:天津大學

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