喬世璋/唐城Chem綜述,主族元素助力電化學固氮!

可再生能源電催化氮(N2)還原反應(NRR)在生產綠色氨(NH3)方面具有廣闊的應用前景。然而,由於N2活化和競爭性析氫反應(HER)的高能壘,NRR受到低法拉第效率和NH3產率的限制。與廣泛研究的過渡金屬相比,主族元素(MGEs)具有多種物理化學性質和本質上較差的氫吸附能力,可以爲解決上述挑戰提供優勢。

有鑑於此,阿德萊德大學喬世璋教授和唐城等人,通過識別促進NRR和抑制HER的功能機制,批判性地評估了MGEs在NRR中的使用,然後對N2活化和抑制HER的方法進行了全面總結,然後展示了基於 MGE 的機制,可明應用於材料、電解質和電催化 N2 還原界面的智能設計。最後得出結論,MGEs 可以顯着促進電化學固N2。

本文要點

要點1.電催化 NRR 的性能受到 N2 活化和競爭性 HER 的高能勢壘的嚴重限制。通過對基於 MGE 的材料設計以獲得最佳 NRR 性能的批判性評估和比較總結,得出結論:( 1 )與傳統的基於 TMs 的電催化劑相比, MGE 在促進 N2 活化和抑制 HER 方面具有顯着優勢,( 2 )優化電解質和電極表面可以有效地用於提高 NRR ,並且( 3 )重要的是,基於 MGE 的功能機制是可推廣的,可以明智地用作智能設計用於 N2 固定的先進催化劑材料的基礎。

要點2.然而,有四個關鍵領域需要在未來的研究中解決:(a)建立嚴格的NRR評估協議;(b)基於 MGEs 的電催化劑的協同設計和策略;(c)In situ和operando技術在反應條件下監測電催化劑變化;(d)結合多種技術建立新的固N2策略。

Laiquan Li et al. Main-group elements boost electrochemical nitrogen fixation. Chem, 2021.

DOI: 10.1016/j.chempr.2021.10.008

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.10.008

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